Năm 1963, vì hoạt động cho cộng sản, ông bị trục xuất khỏi nước Pháp. Về nước ông tham gia đảng Cộng sản Việt Nam[3], sáng lập và chủ biên Tạp chí đối ngoại Nghiên cứu Việt Nam bằng tiếng Pháp và tiếng Anh (Études Vietnamiennes, Vietnam Studies) và làm Giám đốc Nhà xuất bản Ngoại văn (nay là Nhà xuất bản Thế giới). Năm 1984, ông sáng lập và làm Giám đốc Trung tâm nghiên cứu tâm lý trẻ em và tâm bệnh lý (trung tâm NT), xuất bản tờ "Thông tin khoa học tâm lý", đặc biệt quan tâm đến những trẻ em bị rối loạn tâm trí do hoàn cảnh. Ngày 10 tháng 5 năm 1997, Nguyễn Khắc Viện qua đời. Thi hài ông được an táng tại Nghĩa trang Mai Dịch Hà Nội dành cho những danh nhân có công đầu trong sự nghiệp xây dựng và bảo vệ Tổ quốc Việt Nam.